我校研究团队在电催化CO2还原领域取得最新研究成果

近日,manbetx手机注册登录环境科学与工程学院乔锦丽教授团队在电催化CO2还原领域取得重要进展,相关成果以“一步实现Bi-Cu分层生长双金属催化电极耦合碱性阴离子交换膜高效电催化CO2产甲酸”(Separated Growth of Bi-Cu Bimetallic Electrocatalysts on Defective Copper Foam for Highly Converting CO2 to Formate with Alkaline Anion-exchange Membrane beyond KHCO3 Electrolyte)为题发表在国际环境领域期刊《应用催化B-环境》(Applied Catalysis B:  Environmental)上。该论文第一作者为环境科学与工程学院博士生彭芦苇。

研究人员采用共沉积法一步将Bi和Cu金属负载于缺陷泡沫铜上,且利用双金属共沉积电势的不同,得到类分层的Bi-Cu双金属催化电极,该电极表现出Bi和Cu双金属的协调效应,因此可以高效电催化CO2产甲酸,此外电解质及离子交换膜的影响也被考虑其中。

(Bi-Cu双金属催化电极的制备流程图及催化CO2机理图)

CO2电化学还原成高附加值的燃料和化学品被认为是缓解环境问题(全球变暖和气候变化)和储存间歇性可再生能源(风能和太阳能)的有效途径。然而,从技术和经济角度将二氧化碳直接转化为碳氢化合物需要开发高选择性,高活性和高稳定性的电催化剂。然而,大多数单金属催化剂由于制备成本高、导电性差、选择性低等问题,还远远不能满足未来的实际应用。因此,如何开发具有高电流密度、高选择性和高稳定性的CO2电催化剂,仍然是一个巨大的挑战。二元或多元电催化的协同效应已经被证实可以加快特定的催化反应,因此合理调控二元催化的形貌和电子结构来实现双金属的协同效应,从而到达高效催化CO2的目的。因此本研究采用共沉积法成功一体化合成了Bi-Cu双金属催化电极,该电极的双金属协同效应和特殊的苔藓状结构有利于OCHO*中间体的吸附,因此可以高效催化CO2产甲酸。

本研究首先考察了生长基地对Bi-Cu双金属沉积的影响,发现带有缺陷的泡沫铜生长基地,可以促进Bi-Cu生长层形成紧密的结构和加强生长层与生长基地联系的作用。本研究还探讨了Bi-Cu双金属的生长机理,巧妙地利用Bi和Cu的分部生长,得出了Bi和Cu类分层生长的结论。此外,电催化CO2性能的提高涉及到整个系统的开发和设计,因此本研究还考察了不同种类电解液和离子交换膜的影响,证实了强碱电解质(KOH)和碱性阴离子交换膜对电催化CO2的促进作用。

(Cu-Bi双金属形貌表征及其催化CO2反应机理)

该工作设计了一种简便、易行的方法来合成分层生长Bi-Cu双金属电极。由于Cu和Bi原子的协同作用,该双金属电极作为CO2高效电催化剂,在-0.91 VRHE条件下,甲酸法拉第效率和分部电流密度分别可达到94.37 %和27.85 mA cm-2,且可连续工作50 h性能无衰减。不仅如此,研究还发现KOH相比于KHCO3具有更低的溶液电阻和更有利于CO2气体的捕获,同时碱性阴离子交换膜相比于阳离子交换膜更有利于抑制氢气的析出反应。本研究为合成具有协同效应的多孔双金属电极提供了一个更加深入的概念,双金属的协同作用将在催化、能源存储、电池领域得到更加广泛的应用。该工作得到了上海市“manbetx手机注册登录创新行动计划”基础研究领域重点项目和国家自然科学基金重大计划(培育)项目的支持。

撰写:彭芦苇